A molecular mediator for reductive concerted proton electron transfers via electrocatalysis
還元協調プロトン電子移動（CPET）を介した不飽和基質の活性化への電気触媒的アプローチは、競合する、しばしば速度論的に支配的な水素発生を克服する必要があります。ブレンステッド酸とレドックスメディエーターの合成統合により、電気化学的にトリガーされた還元CPETの分子メディエーターの設計を紹介します。コバルトセニウムレドックスメディエーターでの陰極還元は、シクロペンタジエニル環の1つにつながれたブレンステッド酸性アニリニウムのホモリティック窒素-水素結合強度を実質的に弱めます。電気化学的に生成された分子メディエーターは、モデル基板であるアセトフェノンを、律速CPETを介して対応する中性αラジカルに変換することが示されています。

science.sciencemag.org/cgi/content/short/369/6505/850

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2020/08/13
Science1019